बिजली के स्थायी स्रोत उपलब्ध कराना इस सदी की सबसे महत्वपूर्ण चुनौतियों में से एक है। ऊर्जा संचयन सामग्रियों के अनुसंधान क्षेत्र, जिनमें थर्मोइलेक्ट्रिक1, फोटोवोल्टिक2 और थर्मोफोटोवोल्टिक3 शामिल हैं, इसी प्रेरणा से प्रेरित हैं। हालाँकि हमारे पास जूल श्रेणी में ऊर्जा संचयन करने में सक्षम सामग्रियों और उपकरणों का अभाव है, फिर भी पायरोइलेक्ट्रिक पदार्थ जो विद्युत ऊर्जा को आवधिक तापमान परिवर्तनों में परिवर्तित कर सकते हैं, उन्हें सेंसर4 और ऊर्जा संचयक5,6,7 माना जाता है। यहाँ हमने 42 ग्राम लेड स्कैंडियम टैंटलेट से बने एक बहुपरत संधारित्र के रूप में एक स्थूल तापीय ऊर्जा संचयक विकसित किया है, जो प्रति ऊष्मागतिक चक्र 11.2 जूल विद्युत ऊर्जा उत्पन्न करता है। प्रत्येक पायरोइलेक्ट्रिक मॉड्यूल प्रति चक्र 4.43 जूल सेमी-3 तक विद्युत ऊर्जा घनत्व उत्पन्न कर सकता है। हम यह भी दर्शाते हैं कि 0.3 ग्राम वजन वाले ऐसे दो मॉड्यूल, अंतर्निहित माइक्रोकंट्रोलर और तापमान संवेदकों वाले स्वायत्त ऊर्जा संचयकों को निरंतर शक्ति प्रदान करने के लिए पर्याप्त हैं। अंत में, हम दर्शाते हैं कि 10 K के तापमान परास के लिए, ये बहुपरत संधारित्र 40% कार्नोट दक्षता प्राप्त कर सकते हैं। ये गुण (1) उच्च दक्षता के लिए फेरोइलेक्ट्रिक फेज़ परिवर्तन, (2) नुकसानों को रोकने के लिए कम लीकेज करंट, और (3) उच्च ब्रेकडाउन वोल्टेज के कारण हैं। ये मैक्रोस्कोपिक, स्केलेबल और कुशल पायरोइलेक्ट्रिक पावर हार्वेस्टर थर्मोइलेक्ट्रिक पावर उत्पादन की नई कल्पना कर रहे हैं।
तापविद्युत पदार्थों के लिए आवश्यक स्थानिक तापमान प्रवणता की तुलना में, तापविद्युत पदार्थों के ऊर्जा संचयन के लिए समय के साथ तापमान चक्रण की आवश्यकता होती है। इसका अर्थ है एक ऊष्मागतिक चक्र, जिसका सबसे अच्छा वर्णन एन्ट्रॉपी (S)-तापमान (T) आरेख द्वारा किया जाता है। चित्र 1a एक अरैखिक पायरोइलेक्ट्रिक (NLP) पदार्थ का एक विशिष्ट ST आलेख दिखाता है जो स्कैंडियम लेड टैंटलेट (PST) में एक क्षेत्र-संचालित फेरोइलेक्ट्रिक-पैराइलेक्ट्रिक प्रावस्था संक्रमण प्रदर्शित करता है। ST आरेख पर चक्र के नीले और हरे भाग ओल्सन चक्र (दो समतापी और दो समध्रुव भाग) में परिवर्तित विद्युत ऊर्जा के अनुरूप हैं। यहाँ हम समान विद्युत क्षेत्र परिवर्तन (क्षेत्र चालू और बंद) और तापमान परिवर्तन ΔT वाले दो चक्रों पर विचार करते हैं, यद्यपि प्रारंभिक तापमान भिन्न होते हैं। हरा चक्र प्रावस्था संक्रमण क्षेत्र में स्थित नहीं है और इस प्रकार इसका क्षेत्रफल प्रावस्था संक्रमण क्षेत्र में स्थित नीले चक्र की तुलना में बहुत छोटा है। ST आरेख में, क्षेत्रफल जितना बड़ा होगा, एकत्रित ऊर्जा उतनी ही अधिक होगी। इसलिए, प्रावस्था संक्रमण को अधिक ऊर्जा एकत्रित करनी होगी। एनएलपी में बड़े क्षेत्र चक्रण की आवश्यकता इलेक्ट्रोथर्मल अनुप्रयोगों की आवश्यकता के बहुत समान है9, 10, 11, 12 जहाँ पीएसटी बहुपरत संधारित्रों (एमएलसी) और पीवीडीएफ-आधारित टेरपॉलिमरों ने हाल ही में चक्र 13,14,15,16 में उत्कृष्ट रिवर्स प्रदर्शन दिखाया है। इसलिए, हमने तापीय ऊर्जा संचयन के लिए महत्वपूर्ण पीएसटी एमएलसी की पहचान की है। इन नमूनों का विधियों में पूर्ण विवरण दिया गया है और पूरक नोट्स 1 (स्कैनिंग इलेक्ट्रॉन माइक्रोस्कोपी), 2 (एक्स-रे विवर्तन) और 3 (कैलोरीमेट्री) में उनकी विशेषताएँ बताई गई हैं।
a, विद्युत क्षेत्र के चालू और बंद होने के साथ एन्ट्रॉपी (S)-तापमान (T) प्लॉट का स्केच, जो चरण संक्रमणों को एनएलपी सामग्रियों पर लागू होता है। दो ऊर्जा संग्रह चक्र दो अलग-अलग तापमान क्षेत्रों में दिखाए गए हैं। नीले और हरे चक्र क्रमशः चरण संक्रमण के अंदर और बाहर होते हैं, और सतह के बहुत अलग क्षेत्रों में समाप्त होते हैं। b, दो DE PST MLC एकध्रुवीय वलय, 1 मिमी मोटे, क्रमशः 20 °C और 90 °C पर 0 और 155 kV cm-1 के बीच मापे गए, और संबंधित ऑलसेन चक्र। ABCD अक्षर ओल्सन चक्र में विभिन्न अवस्थाओं को दर्शाते हैं। AB: MLC को 20°C पर 155 kV cm-1 तक आवेशित किया गया। BC: MLC को 155 kV cm-1 पर बनाए रखा गया नीला क्षेत्र चक्र शुरू करने के लिए आवश्यक इनपुट शक्ति को दर्शाता है। नारंगी क्षेत्र एक चक्र में एकत्रित ऊर्जा को दर्शाता है। c, शीर्ष पैनल, वोल्टेज (काला) और धारा (लाल) बनाम समय, b के समान ओल्सन चक्र के दौरान ट्रैक किए गए। दोनों प्रविष्टियाँ चक्र के प्रमुख बिंदुओं पर वोल्टेज और धारा के प्रवर्धन को दर्शाती हैं। निचले पैनल में, पीले और हरे वक्र 1 मिमी मोटी MLC के लिए क्रमशः तापमान और ऊर्जा वक्रों को दर्शाते हैं। ऊर्जा की गणना शीर्ष पैनल पर धारा और वोल्टेज वक्रों से की जाती है। ऋणात्मक ऊर्जा एकत्रित ऊर्जा के अनुरूप होती है। चारों आकृतियों में बड़े अक्षरों से संबंधित चरण ओल्सन चक्र के समान ही हैं। चक्र AB'CD स्टर्लिंग चक्र (अतिरिक्त नोट 7) से मेल खाता है।
जहाँ E और D क्रमशः विद्युत क्षेत्र और विद्युत विस्थापन क्षेत्र हैं। Nd को DE परिपथ (चित्र 1b) से अप्रत्यक्ष रूप से या सीधे ऊष्मागतिक चक्र प्रारंभ करके प्राप्त किया जा सकता है। सबसे उपयोगी विधियों का वर्णन ओल्सन ने 1980 के दशक में पायरोइलेक्ट्रिक ऊर्जा एकत्र करने पर अपने अग्रणी कार्य में किया था।
चित्र 1b में 0 से 155 kV cm-1 (600 V) की सीमा में क्रमशः 20 °C और 90 °C पर संयोजित 1 मिमी मोटे PST-MLC नमूनों के दो मोनोपोलर DE लूप दिखाए गए हैं। इन दो चक्रों का उपयोग चित्र 1a में दिखाए गए ओल्सन चक्र द्वारा एकत्रित ऊर्जा की अप्रत्यक्ष रूप से गणना करने के लिए किया जा सकता है। वास्तव में, ओल्सन चक्र में दो आइसोफील्ड शाखाएं होती हैं (यहां, DA शाखा में शून्य क्षेत्र और BC शाखा में 155 kV cm-1) और दो आइसोथर्मल शाखाएं (यहां, AB शाखा में 20°С और 20°С)। CD शाखा में C) चक्र के दौरान एकत्रित ऊर्जा नारंगी और नीले क्षेत्रों (EdD इंटीग्रल) से मेल खाती है। एकत्रित ऊर्जा Nd इनपुट और आउटपुट ऊर्जा के बीच का अंतर है स्टर्लिंग चक्र, ओल्सन चक्र (पूरक नोट 7) का एक विकल्प है। चूँकि स्थिर आवेश अवस्था (खुला परिपथ) तक पहुँचना अधिक आसान है, चित्र 1b (चक्र AB'CD) से प्राप्त ऊर्जा घनत्व 1.25 जूल सेमी-3 तक पहुँच जाता है। यह ओल्सन चक्र द्वारा एकत्रित ऊर्जा का केवल 70% है, लेकिन साधारण संग्रहण उपकरण इसे एकत्रित कर सकते हैं।
इसके अलावा, हमने एक लिंकम तापमान नियंत्रण चरण और एक स्रोत मीटर (विधि) का उपयोग करके पीएसटी एमएलसी को सक्रिय करके ओल्सन चक्र के दौरान एकत्र ऊर्जा को सीधे मापा। शीर्ष पर और संबंधित इनसेट में चित्र 1c उसी 1 मिमी मोटी पीएसटी एमएलसी पर एकत्रित धारा (लाल) और वोल्टेज (काला) को दिखाता है जैसा कि उसी ओल्सन चक्र से गुजरने वाले डीई लूप के लिए है। धारा और वोल्टेज एकत्रित ऊर्जा की गणना करना संभव बनाते हैं, और पूरे चक्र में वक्र चित्र 1c, नीचे (हरा) और तापमान (पीला) में दिखाए गए हैं। अक्षर ABCD चित्र 1 में उसी ओल्सन चक्र का प्रतिनिधित्व करते हैं। एमएलसी चार्जिंग AB लेग के दौरान होती है और कम करंट (200 µA) पर की जाती है चार्जिंग के अंत में, MLC (बिंदु B) में 30 mJ विद्युत ऊर्जा संग्रहित होती है। इसके बाद MLC गर्म होता है और एक ऋणात्मक धारा (और इसलिए एक ऋणात्मक धारा) उत्पन्न होती है, जबकि वोल्टेज 600 V पर बना रहता है। 40 सेकंड बाद, जब तापमान 90°C के स्थिरांक पर पहुँच गया, तो इस धारा की क्षतिपूर्ति हो गई, हालाँकि स्टेप सैंपल ने इस समक्षेत्र (चित्र 1c, ऊपर दूसरा इनसेट) के दौरान परिपथ में 35 mJ विद्युत शक्ति उत्पन्न की। इसके बाद MLC (शाखा CD) पर वोल्टेज कम हो जाता है, जिसके परिणामस्वरूप 60 mJ अतिरिक्त विद्युत कार्य होता है। कुल निर्गत ऊर्जा 95 mJ है। एकत्रित ऊर्जा, निवेशित और निर्गत ऊर्जा के बीच का अंतर है, जो 95 – 30 = 65 mJ देता है। यह 1.84 J cm-3 के ऊर्जा घनत्व के अनुरूप है, जो DE वलय से निकाले गए Nd के बहुत करीब है। इस ओल्सन चक्र की पुनरुत्पादकता का व्यापक परीक्षण किया गया है (पूरक नोट 4)। वोल्टेज और तापमान को और बढ़ाकर, हमने 750 V (195 kV सेमी-1) और 175 °C (पूरक नोट 5) के तापमान परास पर 0.5 मिमी मोटी PST MLC में ओल्सन चक्रों का उपयोग करके 4.43 J सेमी-3 प्राप्त किया। यह प्रत्यक्ष ओल्सन चक्रों के लिए साहित्य में बताए गए सर्वोत्तम प्रदर्शन से चार गुना अधिक है और Pb(Mg,Nb)O3-PbTiO3 (PMN-PT) (1.06 J सेमी-3)18 (सेमी) की पतली फिल्मों पर प्राप्त किया गया था। साहित्य में अधिक मानों के लिए पूरक तालिका 1 देखें)। यह प्रदर्शन इन एमएलसी के बहुत कम रिसाव धारा (750 वी और 180 डिग्री सेल्सियस पर <10−7 ए, पूरक नोट 6 में विवरण देखें) के कारण प्राप्त हुआ है - स्मिथ एट अल.19 द्वारा उल्लिखित एक महत्वपूर्ण बिंदु - पहले के अध्ययनों में इस्तेमाल की गई सामग्रियों के विपरीत17,20। यह प्रदर्शन इन एमएलसी के बहुत कम रिसाव धारा (750 वी और 180 डिग्री सेल्सियस पर <10−7 ए, पूरक नोट 6 में विवरण देखें) के कारण प्राप्त हुआ है - स्मिथ एट अल.19 द्वारा उल्लिखित एक महत्वपूर्ण बिंदु - पहले के अध्ययनों में इस्तेमाल की गई सामग्रियों के विपरीत17,20। यह एक अतिरिक्त उत्पाद है утечки этих MLC (<10–7 А при 750 В и 180 डिग्री सेल्सियस, см. подробности в дополнительном उदाहरण 6) - क्रेडिट कार्ड, मेमोरी कार्ड और अन्य। 19 - в отличие от к материалам, использованным в более ранних исследованиях17,20. ये विशेषताएँ इन एमएलसी के बहुत कम रिसाव धारा (750 वी और 180 डिग्री सेल्सियस पर <10–7 ए, विवरण के लिए अनुपूरक नोट 6 देखें) के कारण प्राप्त हुईं - स्मिथ एट अल द्वारा उल्लिखित एक महत्वपूर्ण बिंदु। 19 - पहले के अध्ययनों में इस्तेमाल की गई सामग्रियों के विपरीत17,20।एमएलसी का तापमान 750 वी और 180 डिग्री सेल्सियस 10-7 ए, 6 डिग्री सेल्सियस कम है उत्तर: स्मिथ वर्ष 19 अधिक जानकारी प्राप्त करने के लिए - 17,20 वर्ष की आयु प्राप्त करने के लिए 17,20% की छूट प्राप्त करें।एमएलसी की आपूर्ति （在 在 在 750 V 和 180 ° C 时 <10-7 A ， 参见 补充 说明 6 中 详细信息）））））） — 19 मार्च 2019 मेरा मतलब है 相比之下 相比之下 相比之下 相比之下 相比之下 相比之下 相比之下 相比之下相比之下 相比之下 相比之下 相比之下 相比之下 相比之下 17.20 सितंबर, 2019 को, हमने 17.20 को पोस्ट किया था। Поскольку ток утечки этих MLC очень низкий (<10–7 А при 750 В и 180 °C, см. подробности в дополнительном примечании 6) - ключевой момент, упомянутый Смитом और др. 19 - для сравнения, были достигнуты эти характеристики. चूंकि इन एमएलसी का लीकेज करंट बहुत कम है (750 V और 180 °C पर <10–7 A, विवरण के लिए अनुपूरक नोट 6 देखें) - स्मिथ एट अल. 19 द्वारा तुलना के लिए उल्लिखित एक प्रमुख बिंदु - ये प्रदर्शन हासिल किए गए।पहले के अध्ययनों में प्रयुक्त सामग्री 17,20.
स्टर्लिंग चक्र (पूरक नोट 7) पर भी यही स्थितियाँ (600 V, 20–90 °C) लागू की गईं। DE चक्र के परिणामों से अपेक्षित रूप से, उपज 41.0 mJ थी। स्टर्लिंग चक्रों की सबसे उल्लेखनीय विशेषताओं में से एक तापविद्युत प्रभाव के माध्यम से प्रारंभिक वोल्टेज को बढ़ाने की उनकी क्षमता है। हमने 39 तक का वोल्टेज लाभ देखा (15 V के प्रारंभिक वोल्टेज से 590 V तक के अंतिम वोल्टेज तक, पूरक चित्र 7.2 देखें)।
इन एमएलसी की एक और विशिष्ट विशेषता यह है कि वे मैक्रोस्कोपिक वस्तुएं हैं जो जूल रेंज में ऊर्जा एकत्र करने के लिए पर्याप्त बड़ी हैं। इसलिए, हमने टोरेलो एट अल द्वारा वर्णित समान समानांतर प्लेट डिजाइन का अनुसरण करते हुए, 1 मिमी मोटी 28 एमएलसी पीएसटी का उपयोग करके एक प्रोटोटाइप हार्वेस्टर (HARV1) का निर्माण किया।14, 7×4 मैट्रिक्स में जैसा कि चित्र में दिखाया गया है। मैनिफोल्ड में ऊष्मा ले जाने वाले ढांकता हुआ तरल पदार्थ को दो जलाशयों के बीच एक पेरिस्टाल्टिक पंप द्वारा विस्थापित किया जाता है जहां तरल तापमान स्थिर रखा जाता है (विधि)। चित्र 2a में वर्णित ओल्सन चक्र का उपयोग करके 3.1 J तक एकत्र करें, 10°C और 125°C पर समतापी क्षेत्र और 0 और 750 V (195 kV cm-1) पर समस्थानिक क्षेत्र। ध्यान दें कि 80°C तापमान और 600 V (155 kV cm-1) वोल्टेज पर 1.8 J प्राप्त किया गया। यह समान परिस्थितियों में 1 मिमी मोटी PST MLC के लिए पहले बताए गए 65 mJ के साथ अच्छी तरह मेल खाता है (28 × 65 = 1820 mJ)।
a, ओल्सन चक्रों पर चलने वाले 28 MLC PSTs (4 पंक्तियाँ × 7 स्तंभ) पर आधारित एक संयोजित HARV1 प्रोटोटाइप का प्रायोगिक सेटअप। प्रोटोटाइप में प्रत्येक चार चक्र चरणों के लिए तापमान और वोल्टेज प्रदान किए गए हैं। कंप्यूटर एक पेरिस्टाल्टिक पंप चलाता है जो ठंडे और गर्म जलाशयों, दो वाल्वों और एक शक्ति स्रोत के बीच एक परावैद्युत द्रव का संचार करता है। कंप्यूटर प्रोटोटाइप को आपूर्ति की गई वोल्टेज और धारा और बिजली आपूर्ति से संयोजन के तापमान पर डेटा एकत्र करने के लिए थर्मोकपल का भी उपयोग करता है। b, विभिन्न प्रयोगों में हमारे 4×7 MLC प्रोटोटाइप द्वारा एकत्रित ऊर्जा (रंग) बनाम तापमान परास (X-अक्ष) और वोल्टेज (Y-अक्ष)।
हार्वेस्टर का एक बड़ा संस्करण (HARV2), जिसमें 60 PST MLC 1 मिमी मोटा और 160 PST MLC 0.5 मिमी मोटा (41.7 ग्राम सक्रिय पायरोइलेक्ट्रिक पदार्थ) था, 11.2 J (पूरक नोट 8) देता था। 1984 में, ऑलसेन ने 317 ग्राम टिन-डोप्ड Pb(Zr,Ti)O3 यौगिक पर आधारित एक ऊर्जा हार्वेस्टर बनाया, जो लगभग 150 °C (संदर्भ 21) के तापमान पर 6.23 J बिजली उत्पन्न करने में सक्षम था। इस कंबाइन के लिए, जूल रेंज में यही एकमात्र अन्य मान उपलब्ध है। इसे हमारे द्वारा प्राप्त मान के आधे से थोड़ा अधिक और गुणवत्ता लगभग सात गुना अधिक मिली। इसका अर्थ है कि HARV2 का ऊर्जा घनत्व 13 गुना अधिक है।
HARV1 चक्र अवधि 57 सेकंड है। इसने 1 मिमी मोटी एमएलसी सेट के 7 स्तंभों की 4 पंक्तियों के साथ 54 mW बिजली का उत्पादन किया। इसे एक कदम आगे ले जाने के लिए, हमने 0.5 मिमी मोटी पीएसटी एमएलसी और HARV1 और HARV2 (पूरक नोट 9) के समान सेटअप के साथ एक तीसरा कंबाइन (HARV3) बनाया। हमने 12.5 सेकंड का थर्मलाइजेशन समय मापा। यह 25 एस (पूरक चित्र 9) के चक्र समय से मेल खाता है। एकत्रित ऊर्जा (47 mJ) प्रति MLC 1.95 mW की विद्युत शक्ति देती है, जो हमें यह कल्पना करने की अनुमति देती है कि HARV2 0.55 W (लगभग 1.95 mW × 280 PST MLC 0.5 मिमी मोटी) का उत्पादन करता है परिमित तत्व मॉडलिंग ने एमएलसी को 0.2 मिमी तक पतला करके, शीतलक के रूप में पानी का उपयोग करके और मैट्रिक्स को 7 पंक्तियों में बहाल करके पीएसटी स्तंभों की समान संख्या के लिए लगभग एक क्रम के परिमाण (430 mW) के पावर मूल्यों की भविष्यवाणी करना संभव बना दिया। × 4 कॉलम (इसके अलावा, जब टैंक कंबाइन के बगल में था, तो 960 mW थे, अनुपूरक चित्र 10b)।
इस संग्राहक की उपयोगिता को प्रदर्शित करने के लिए, स्टर्लिंग चक्र को एक स्वतंत्र प्रदर्शनकर्ता पर लागू किया गया, जिसमें ऊष्मा संग्राहक के रूप में केवल दो 0.5 मिमी मोटे PST MLC, एक उच्च वोल्टेज स्विच, भंडारण संधारित्र युक्त एक निम्न वोल्टेज स्विच, एक DC/DC कनवर्टर, एक निम्न शक्ति माइक्रोकंट्रोलर, दो थर्मोकपल और एक बूस्ट कनवर्टर शामिल थे (पूरक नोट 11)। इस परिपथ के लिए आवश्यक है कि भंडारण संधारित्र को शुरू में 9V पर चार्ज किया जाए और फिर वह स्वचालित रूप से चले, जबकि दोनों MLC का तापमान -5°C से 85°C के बीच रहता है, यहाँ 160 सेकंड के चक्रों में (पूरक नोट 11 में कई चक्र दिखाए गए हैं)। उल्लेखनीय रूप से, केवल 0.3 ग्राम वजन वाले दो MLC इस विशाल प्रणाली को स्वचालित रूप से नियंत्रित कर सकते हैं। एक और दिलचस्प विशेषता यह है कि निम्न वोल्टेज कनवर्टर 79% दक्षता के साथ 400V को 10-15V में परिवर्तित करने में सक्षम है (पूरक नोट 11 और पूरक चित्र 11.3)।
अंत में, हमने तापीय ऊर्जा को विद्युत ऊर्जा में परिवर्तित करने में इन MLC मॉड्यूल की दक्षता का मूल्यांकन किया। दक्षता का गुणवत्ता कारक η, एकत्रित विद्युत ऊर्जा Nd के घनत्व और आपूर्ति की गई ऊष्मा Qin के घनत्व के अनुपात के रूप में परिभाषित किया गया है (पूरक नोट 12):
चित्र 3a,b, 0.5 मिमी मोटी PST MLC के तापमान रेंज के एक फलन के रूप में, क्रमशः ऑलसेन चक्र की दक्षता η और आनुपातिक दक्षता ηr को दर्शाते हैं। दोनों डेटा सेट 195 kV cm-1 के विद्युत क्षेत्र के लिए दिए गए हैं। दक्षता \(\this\) 1.43% तक पहुँचती है, जो ηr के 18% के बराबर है। हालाँकि, 25 °C से 35 °C तक 10 K के तापमान रेंज के लिए, ηr 40% तक के मान तक पहुँच जाता है (चित्र 3b में नीला वक्र)। यह 10 K और 300 kV cm-1 (Ref. 18) के तापमान रेंज में PMN-PT फिल्मों (ηr = 19%) में दर्ज NLP सामग्रियों के लिए ज्ञात मान का दोगुना है। 10 K से नीचे के तापमान परास पर विचार नहीं किया गया क्योंकि PST MLC का तापीय हिस्टैरिसीस 5 और 8 K के बीच होता है। दक्षता पर कला संक्रमणों के सकारात्मक प्रभाव की पहचान महत्वपूर्ण है। वास्तव में, चित्र 3a,b में η और ηr के लगभग सभी इष्टतम मान प्रारंभिक तापमान Ti = 25°C पर प्राप्त होते हैं। ऐसा निकट कला संक्रमण के कारण होता है जब कोई क्षेत्र लागू नहीं होता है और इन MLC में क्यूरी तापमान TC लगभग 20°C होता है (पूरक नोट 13)।
ए, बी, दक्षता η और ओल्सन चक्र की आनुपातिक दक्षता (ए) \({\eta }_{{\rm{r}}}=\eta /{\eta}_{{\rm{कार्नोट}} 195 केवी सेमी -1 के क्षेत्र और विभिन्न प्रारंभिक तापमानों द्वारा अधिकतम विद्युत के लिए Ti, }}\,\)(बी) एमपीसी पीएसटी 0.5 मिमी मोटी के लिए, तापमान अंतराल ΔTspan पर निर्भर करता है।
बाद के अवलोकन के दो महत्वपूर्ण निहितार्थ हैं: (1) किसी भी प्रभावी साइकलिंग को क्षेत्र-प्रेरित चरण संक्रमण (पैराइलेक्ट्रिक से फेरोइलेक्ट्रिक तक) के लिए टीसी से ऊपर के तापमान पर शुरू होना चाहिए; (2) ये सामग्री टीसी के करीब चलने के समय में अधिक कुशल हैं। यद्यपि हमारे प्रयोगों में बड़े पैमाने पर दक्षताएं दिखाई गई हैं, सीमित तापमान सीमा हमें कार्नोट सीमा (\(\ डेल्टा टी / टी \)) के कारण बड़ी पूर्ण दक्षता हासिल करने की अनुमति नहीं देती है। हालांकि, इन पीएसटी एमएलसी द्वारा प्रदर्शित उत्कृष्ट दक्षता ओल्सन को सही ठहराती है जब वह उल्लेख करता है कि "50 डिग्री सेल्सियस और 250 डिग्री सेल्सियस के बीच के तापमान पर चलने वाले एक आदर्श वर्ग 20 पुनर्योजी थर्मोइलेक्ट्रिक मोटर की दक्षता 30% हो सकती है" उन्होंने दिखाया कि पीएसटी में टीसी 3 डिग्री सेल्सियस (एसबी डोपिंग) से 33 डिग्री सेल्सियस (टीआई डोपिंग) 22 तक भिन्न हो सकता है। इसलिए, हम यह परिकल्पना करते हैं कि डोप किए गए पीएसटी एमएलसी या मजबूत प्रथम क्रम चरण संक्रमण वाले अन्य सामग्रियों पर आधारित अगली पीढ़ी के पायरोइलेक्ट्रिक रीजेनरेटर सर्वश्रेष्ठ पावर हार्वेस्टर के साथ प्रतिस्पर्धा कर सकते हैं।
इस अध्ययन में, हमने PST से बने MLC की जांच की। इन उपकरणों में Pt और PST इलेक्ट्रोड की एक श्रृंखला होती है, जिससे कई कैपेसिटर समानांतर में जुड़े होते हैं। PST को इसलिए चुना गया क्योंकि यह एक उत्कृष्ट EC सामग्री है और इसलिए एक संभावित उत्कृष्ट NLP सामग्री है। यह लगभग 20 °C पर एक तीव्र प्रथम-क्रम फेरोइलेक्ट्रिक-पैराइलेक्ट्रिक चरण संक्रमण प्रदर्शित करता है, जो दर्शाता है कि इसके एन्ट्रॉपी परिवर्तन चित्र 1 में दिखाए गए परिवर्तनों के समान हैं। EC13,14 उपकरणों के लिए समान MLC का पूरी तरह से वर्णन किया गया है। इस अध्ययन में, हमने 10.4 × 7.2 × 1 mm³ और 10.4 × 7.2 × 0.5 mm³ MLC का उपयोग किया। 1 मिमी और 0.5 मिमी मोटाई वाले MLC क्रमशः 38.6 µm मोटाई वाली PST की 19 और 9 परतों से बनाए गए थे। दोनों मामलों में, आंतरिक पीएसटी परत को 2.05 माइक्रोन मोटी प्लैटिनम इलेक्ट्रोड के बीच रखा गया था। इन एमएलसी का डिज़ाइन यह मानता है कि 55% पीएसटी सक्रिय हैं, जो इलेक्ट्रोड के बीच के हिस्से के अनुरूप हैं (पूरक नोट 1)। सक्रिय इलेक्ट्रोड क्षेत्र 48.7 मिमी 2 (पूरक तालिका 5) था। एमएलसी पीएसटी को ठोस चरण प्रतिक्रिया और कास्टिंग विधि द्वारा तैयार किया गया था। तैयारी प्रक्रिया का विवरण पिछले लेख14 में वर्णित किया गया है। पीएसटी एमएलसी और पिछले लेख के बीच अंतरों में से एक बी-साइटों का क्रम है, जो पीएसटी में ईसी के प्रदर्शन को बहुत प्रभावित करता है। पीएसटी एमएलसी के बी-साइटों का क्रम 0.75 (पूरक नोट 2) है
इस अध्ययन की मुख्य अवधारणा ओल्सन चक्र (चित्र 1) पर आधारित है। ऐसे चक्र के लिए, हमें एक गर्म और ठंडे भंडार और एक विद्युत आपूर्ति की आवश्यकता होती है जो विभिन्न एमएलसी मॉड्यूलों में वोल्टेज और धारा की निगरानी और नियंत्रण कर सके। इन प्रत्यक्ष चक्रों में दो अलग-अलग विन्यासों का उपयोग किया गया, अर्थात् (1) लिंकम मॉड्यूल एक कीथली 2410 विद्युत स्रोत से जुड़े एक एमएलसी को गर्म और ठंडा करते हैं, और (2) समान ऊर्जा स्रोत के साथ समानांतर में तीन प्रोटोटाइप (HARV1, HARV2 और HARV3)। बाद वाले मामले में, दो भंडारों (गर्म और ठंडे) और एमएलसी के बीच ऊष्मा विनिमय के लिए एक परावैद्युत द्रव (25°C पर 5 cP श्यानता वाला सिलिकॉन तेल, सिग्मा एल्ड्रिच से खरीदा गया) का उपयोग किया गया था। तापीय भंडार में एक काँच का कंटेनर होता है जो परावैद्युत द्रव से भरा होता है और तापीय प्लेट के ऊपर रखा जाता है। शीत भंडारण में एक जल स्नान होता है जिसमें पानी और बर्फ से भरे एक बड़े प्लास्टिक कंटेनर में परावैद्युत द्रव युक्त द्रव नलिकाएँ होती हैं। एक जलाशय से दूसरे में द्रव को ठीक से स्थानांतरित करने के लिए कंबाइन के प्रत्येक सिरे पर दो त्रि-मार्गी पिंच वाल्व (बायो-केम फ्लूइडिक्स से खरीदे गए) लगाए गए थे (चित्र 2a)। पीएसटी-एमएलसी पैकेज और शीतलक के बीच तापीय संतुलन सुनिश्चित करने के लिए, चक्र अवधि को तब तक बढ़ाया गया जब तक कि इनलेट और आउटलेट थर्मोकपल (जितना संभव हो पीएसटी-एमएलसी पैकेज के करीब) समान तापमान न दिखा दें। पायथन स्क्रिप्ट सभी उपकरणों (स्रोत मीटर, पंप, वाल्व और थर्मोकपल) को सही ओल्सन चक्र चलाने के लिए प्रबंधित और सिंक्रनाइज़ करती है, अर्थात स्रोत मीटर के चार्ज होने के बाद शीतलक लूप पीएसटी स्टैक के माध्यम से चक्रण शुरू कर देता है ताकि वे दिए गए ओल्सन चक्र के लिए वांछित लागू वोल्टेज पर गर्म हो सकें।
वैकल्पिक रूप से, हमने एकत्रित ऊर्जा के इन प्रत्यक्ष मापों की पुष्टि अप्रत्यक्ष विधियों से की है। ये अप्रत्यक्ष विधियाँ विभिन्न तापमानों पर एकत्रित विद्युत विस्थापन (D) - विद्युत क्षेत्र (E) क्षेत्र लूपों पर आधारित हैं, और दो DE लूपों के बीच के क्षेत्र की गणना करके, कोई भी सटीक अनुमान लगा सकता है कि कितनी ऊर्जा एकत्रित की जा सकती है, जैसा कि चित्र 2.1b में दिखाया गया है। ये DE लूप कीथली स्रोत मीटरों का उपयोग करके भी एकत्रित किए जाते हैं।
संदर्भ में वर्णित डिजाइन के अनुसार 28 1 मिमी मोटी पीएसटी एमएलसी को 4-पंक्ति, 7-स्तंभ समानांतर प्लेट संरचना में जोड़ा गया था। 14. पीएसटी-एमएलसी पंक्तियों के बीच द्रव का अंतर 0.75 मिमी है। यह पीएसटी एमएलसी के किनारों के चारों ओर तरल स्पेसर के रूप में डबल-पक्षीय टेप की स्ट्रिप्स जोड़कर प्राप्त किया जाता है। पीएसटी एमएलसी को इलेक्ट्रोड लीड के संपर्क में एक सिल्वर एपॉक्सी ब्रिज के साथ समानांतर में विद्युत रूप से जोड़ा जाता है। उसके बाद, बिजली की आपूर्ति से कनेक्शन के लिए इलेक्ट्रोड टर्मिनलों के प्रत्येक तरफ तारों को सिल्वर एपॉक्सी रेज़िन से चिपकाया गया था। अंत में, पूरे ढांचे को पॉलीओलेफ़िन नली में डालें। उचित सीलिंग सुनिश्चित करने के लिए बाद वाले को द्रव ट्यूब से चिपकाया जाता है। थर्मोकपल स्थापित करने के बाद, सील को पुनः स्थापित करने के लिए थर्मोकपल नली और तार के बीच पहले की तरह ही चिपकाने वाला पदार्थ लगाएं।
आठ अलग-अलग प्रोटोटाइप बनाए गए, जिनमें से चार में 40 0.5 मिमी मोटे एमएलसी पीएसटी थे, जिन्हें 5 स्तंभों और 8 पंक्तियों वाली समानांतर प्लेटों के रूप में वितरित किया गया था, और शेष चार में 3-स्तंभ × 5-पंक्ति समानांतर प्लेट संरचना में 15 1 मिमी मोटे एमएलसी पीएसटी थे। उपयोग किए गए पीएसटी एमएलसी की कुल संख्या 220 थी (160 0.5 मिमी मोटे और 60 पीएसटी एमएलसी 1 मिमी मोटे)। हम इन दो उप-इकाइयों को HARV2_160 और HARV2_60 कहते हैं। प्रोटोटाइप HARV2_160 में द्रव अंतराल में दो 0.25 मिमी मोटे दो दोहरे तरफा टेप होते हैं जिनके बीच 0.25 मिमी मोटा एक तार होता है। HARV2_60 प्रोटोटाइप के लिए, हमने वही प्रक्रिया दोहराई, लेकिन 0.38 मिमी मोटे तार का उपयोग करके। समरूपता के लिए, HARV2_160 और HARV2_60 के अपने-अपने द्रव परिपथ, पंप, वाल्व और शीत पक्ष हैं (पूरक नोट 8)। दो HARV2 इकाइयाँ एक ऊष्मा भण्डार, एक 3 लीटर कंटेनर (30 सेमी x 20 सेमी x 5 सेमी) साझा करती हैं, जो घूर्णन चुम्बकों वाली दो गर्म प्लेटों पर स्थित है। सभी आठ अलग-अलग प्रोटोटाइप विद्युत रूप से समानांतर रूप से जुड़े हुए हैं। HARV2_160 और HARV2_60 उप-इकाइयाँ ओल्सन चक्र में एक साथ कार्य करती हैं, जिसके परिणामस्वरूप 11.2 जूल ऊर्जा संचयन होता है।
0.5 मिमी मोटी पीएसटी एमएलसी को पॉलीओलेफ़िन नली में दोनों तरफ़ डबल साइडेड टेप और तार लगाकर तरल के प्रवाह के लिए जगह बनाएँ। इसके छोटे आकार के कारण, प्रोटोटाइप को गर्म या ठंडे जलाशय वाल्व के बगल में रखा गया था, जिससे चक्र का समय कम हो गया।
पीएसटी एमएलसी में, हीटिंग शाखा पर एक स्थिर वोल्टेज लगाकर एक स्थिर विद्युत क्षेत्र लगाया जाता है। परिणामस्वरूप, एक ऋणात्मक तापीय धारा उत्पन्न होती है और ऊर्जा संग्रहित होती है। पीएसटी एमएलसी को गर्म करने के बाद, क्षेत्र हटा दिया जाता है (V = 0), और इसमें संग्रहित ऊर्जा स्रोत काउंटर पर वापस भेज दी जाती है, जो एकत्रित ऊर्जा के एक और योगदान के अनुरूप है। अंत में, वोल्टेज V = 0 लगाकर, एमएलसी पीएसटी को उनके प्रारंभिक तापमान तक ठंडा किया जाता है ताकि चक्र फिर से शुरू हो सके। इस स्तर पर, ऊर्जा संग्रहित नहीं होती है। हमने कीथली 2410 सोर्समीटर का उपयोग करके ऑलसेन चक्र चलाया, पीएसटी एमएलसी को एक वोल्टेज स्रोत से चार्ज किया और करंट मैच को उचित मान पर सेट किया ताकि चार्जिंग चरण के दौरान विश्वसनीय ऊर्जा गणना के लिए पर्याप्त बिंदु एकत्रित हो सकें।
स्टर्लिंग चक्रों में, पीएसटी एमएलसी को वोल्टेज स्रोत मोड में प्रारंभिक विद्युत क्षेत्र मान (प्रारंभिक वोल्टेज Vi > 0), वांछित अनुपालन धारा पर चार्ज किया गया ताकि चार्जिंग चरण में लगभग 1 सेकंड लगे (और ऊर्जा की विश्वसनीय गणना के लिए पर्याप्त बिंदु एकत्र हो जाएं) और ठंडा तापमान। स्टर्लिंग चक्रों में, पीएसटी एमएलसी को वोल्टेज स्रोत मोड में प्रारंभिक विद्युत क्षेत्र मान (प्रारंभिक वोल्टेज Vi > 0), वांछित अनुपालन धारा पर चार्ज किया गया ताकि चार्जिंग चरण में लगभग 1 सेकंड लगे (और ऊर्जा की विश्वसनीय गणना के लिए पर्याप्त बिंदु एकत्र हो जाएं) और ठंडा तापमान। В циклах Стирлинга PST MLC заряжались в режиме источника напряжения при начальном значении электрического поля (начальное напряжение Vi > 0), желаемом податливом токе, так что этап зарядки занимает около 1 с (и अन्य उत्पाद विवरण इनेरेगोइ) और सोलो टेम्पेरिआ। स्टर्लिंग पीएसटी एमएलसी चक्रों में, उन्हें विद्युत क्षेत्र के प्रारंभिक मान (प्रारंभिक वोल्टेज Vi > 0), वांछित उपज धारा पर वोल्टेज स्रोत मोड में चार्ज किया गया था, ताकि चार्जिंग चरण में लगभग 1 सेकंड लगे (और एक विश्वसनीय ऊर्जा गणना के लिए पर्याप्त संख्या में अंक एकत्र किए जाएं) और ठंडा तापमान हो।在斯特林循环中，PST MLC 在电压源模式下以初始电场值（初始电压Vi > 0）充电,所需的顺应电流使得充电步骤大约需要1秒（并且收集了足够的点以可靠地计算能量）和低温。 मास्टर चक्र में, पीएसटी एमएलसी को वोल्टेज स्रोत मोड में प्रारंभिक विद्युत क्षेत्र मान (प्रारंभिक वोल्टेज Vi > 0) पर चार्ज किया जाता है, ताकि चार्जिंग चरण के लिए आवश्यक अनुपालन धारा लगभग 1 सेकंड लगे (और हमने (ऊर्जा) और कम तापमान की विश्वसनीय गणना करने के लिए पर्याप्त अंक एकत्र किए। цикле Стирлинга PST MLC заряжается в режиме источника напряжения с начальным значением электрического поля (начальное напряжение Vi > 0), требуемый ток податливости таков, что этап зарядки занимает около 1 с (и अन्य जानकारी धन्यवाद। स्टर्लिंग चक्र में, पीएसटी एमएलसी को वोल्टेज स्रोत मोड में विद्युत क्षेत्र के प्रारंभिक मान (प्रारंभिक वोल्टेज Vi > 0) के साथ चार्ज किया जाता है, आवश्यक अनुपालन धारा ऐसी होती है कि चार्जिंग चरण में लगभग 1 एस लगता है (और ऊर्जा की विश्वसनीय गणना करने के लिए पर्याप्त संख्या में अंक एकत्र किए जाते हैं) और कम तापमान होता है।पीएसटी एमएलसी के गर्म होने से पहले, I = 0 mA (न्यूनतम मिलान धारा जो हमारा मापन स्रोत संभाल सकता है वह 10 nA है) का मिलान धारा लागू करके सर्किट खोलें। नतीजतन, एमजेके के पीएसटी में एक चार्ज बना रहता है, और जैसे ही नमूना गर्म होता है वोल्टेज बढ़ता है। भुजा BC में कोई ऊर्जा एकत्रित नहीं होती है क्योंकि I = 0 mA। उच्च तापमान पर पहुंचने के बाद, एमएलटी एफटी में वोल्टेज बढ़ जाती है (कुछ मामलों में 30 गुना से अधिक, अतिरिक्त चित्र 7.2 देखें), एमएलके एफटी को डिस्चार्ज किया जाता है (V = 0), और उनमें विद्युत ऊर्जा उसी के लिए संग्रहीत होती है जब वे प्रारंभिक चार्ज होते हैं। समान वर्तमान पत्राचार मीटर-स्रोत में वापस आ जाता है। वोल्टेज लाभ के कारण, उच्च तापमान पर संग्रहीत ऊर्जा चक्र की शुरुआत में प्रदान की गई तुलना में अधिक होती है
हमने पीएसटी एमएलसी पर लागू वोल्टेज और करंट की निगरानी के लिए कीथली 2410 सोर्समीटर का इस्तेमाल किया। संबंधित ऊर्जा की गणना कीथली के सोर्स मीटर द्वारा पढ़े गए वोल्टेज और करंट के गुणनफल को एकीकृत करके की जाती है, \ (E = {\int }_{0}^{\tau }{I}_({\rm {meas))}\left(t\ right){V}_{{\rm{meas}}}(t)\), जहां τ अवधि की अवधि है। हमारे ऊर्जा वक्र पर, सकारात्मक ऊर्जा मूल्यों का मतलब है कि हमें एमएलसी पीएसटी को ऊर्जा देनी है, और नकारात्मक मूल्यों का मतलब है कि हम उनसे ऊर्जा निकालते हैं और इसलिए प्राप्त ऊर्जा। किसी दिए गए संग्रह चक्र के लिए सापेक्ष शक्ति पूरे चक्र की अवधि τ द्वारा एकत्रित ऊर्जा को विभाजित करके निर्धारित की जाती है।
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हम एमएलसी बनाने में उनकी मदद के लिए एन. फुरुसावा, वाई. इनौए और के. होंडा को धन्यवाद देते हैं। पीएल, एटी, वाईएन, एए, जेएल, यूपी, वीके, ओबी और ईडी लक्जमबर्ग नेशनल रिसर्च फाउंडेशन (एफएनआर) को कैमलहीट सी17/एमएस/11703691/डिफे, मासेना प्राइड/15/10935404/डिफे- सिबेनट्रिट, थर्मोडिमैट सी20/एमएस/14718071/डिफे और ब्रिजेज2021/एमएस/16282302/सीकोहा/डिफे के माध्यम से इस काम का समर्थन करने के लिए धन्यवाद देते हैं।
सामग्री अनुसंधान और प्रौद्योगिकी विभाग, लक्ज़मबर्ग प्रौद्योगिकी संस्थान (LIST), बेल्वॉयर, लक्ज़मबर्ग